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濱 克宏; 谷口 直樹; 本田 明
JNC TN7430 2000-002, 25 Pages, 2001/01
JNC-TN7430-2000-002.pdf:3.32MB
地下水中に金属材料が存在する場合の,地質環境への影響と金属材料の耐久性を評価する目的で,東濃鉱山坑内の花崗岩岩盤中において,非加熱条件での10年間の浸漬試験を実施した。平板状(30
302tmm)の金属試験片(軟鋼および工業用純チタン)を有孔の容器に入れ地下水に浸漬させた。本報告書では,金属材料の耐久性を調査するために,所定の期間後に回収した試験片の外観観察,軟鋼試験片についてはその重量変化の測定,各種方法による腐食形態および腐食生成物の観察・分析の結果を示す。主な結果は以下のとおりである。(1)軟鋼試験片の重量減少量から,10年間の平均腐食速度は4.3610-3mm/yと求められた。(2)軟鋼試験片の腐食生成物は,緻密な皮膜状の物質の上に,多孔質な物質が堆積している形態であった。皮膜状の物質はマグネタイト等の2価の鉄を含む鉄酸化物,多孔質な物質はゲーサイトなどの3価の鉄を含む鉄酸化物でそれぞれ構成されることが分かった。(3)チタン試験片は試験開始時の研磨痕が保持されており,局部腐食等の発生は観察されなかった。
永野 哲志
月刊地球, 22(7), p.429 - 434, 2000/07
風化花崗岩で観察することのできる水酸化鉄から針鉄鋼への結晶化反応を室内でのシミュレーション実験で再現した。結晶化のその場観測の手段として測色法の適用を試み、また速度論的なアプローチにより結晶化の機構を考察した。具体的には、黄色を示すb*値の変化により結晶化の速度定数を求め、そのpH依存性及び温度依存性より結晶化が溶解・再沈殿モデルに従い、かつ溶解反応が律速段階であることを推測した。また花崗岩の風化による褐色化の時間スケールを推測した。得られた結果より、有害元素を取り込んだ非晶質の水酸化鉄が環境中において長期にわたり安定に存在する可能性が示された。
J. A. BERRY*; M. BROWNSWORD*; D. J. ILETT*; Linklater, C. M.*; Mason, C.*; TWEED, C. J.*
JNC TJ8400 2000-060, 60 Pages, 2000/02
JNC-TJ8400-2000-060.pdf:2.95MB
本報告書では、以下の2つの事項について報告する。異なる酸化条件下における、玄武岩及び砂岩へのプルトニウムの収着挙動を明らかにするために実験的研究を行った。溶液中の酸化還元電位は、還元剤2種類及び酸化剤1種類を使用し、制御を行った。熱力学モデルを使用し、試験結果の解析を行った。今回、酸化鉄をベースとした収着モデルを使用した。砂岩については、プルトニウムの収着データを再現することができたが、玄武岩については、収着データを低めに予測する傾向が見られた。
G M N BASTON*; J A BERRY*; M BROWNSWORD*; D J LLETT*; C M LINKLATER*; S W SWANTON*; Tweed, C. J.*
JNC TJ8400 99-078, 72 Pages, 1999/03
本報告書では、以下の3つの事項について報告する。強還元条件下の中性付近におけるプルトニウムの酸化状態測定の可能性を明らかにするために調査研究を実施した。その結果、溶解度が低いために溶液中のプルトニウムの直接測定は困難であるものの、適切な基質に吸着したプルトニウムの酸化状態確認はX線吸収分光法により行える可能性があることがわかった。強還元条件下において、プルトニウムの玄武岩、泥岩、砂岩へのバッチ吸着試験を実施した。試験には、岩石-脱イオン水平衡水摸擬液、岩石-海水平衡水摸擬液、およびこれらに炭酸塩を添加した溶液を用い、分配係数の溶液組成依存性を調べた。その結果、炭酸濃度の増加による分配係数の低下は認められなかった。上記のプルトニウムの玄武岩、泥岩、砂岩への吸着実験結果を解釈するために、酸化鉄が主要な吸着相であると想定した吸着モデルの開発を行った。モデル化はプルトニウム3価の吸着をもとの行われた。モデルにより予測される分配係数は実験結果と概ね適合するものであった。
鈴木 篤之*; 長崎 晋也*
JNC TJ1400 99-028, 62 Pages, 1999/02
前半部では、非結晶性鉄酸化物コロイド粒子へのNpO/SUB2/SUP+の吸着拳動に関して吸着平衡と吸着速度という2つの観点から検討を加えた。その結果、吸着挙動はバルク溶液とコロイド粒子外表面間の遠い吸着と、コロイド粒子内のマイクロポアに拡散し吸着する遅い吸着の2つのステップから構成されることを明らかにした。また、外表面へのNpO/SUB2/SUP+の吸着が内圏型吸着であること、マイクロポア内の表面拡散係数が2.010/SUP-13cm/SUP2/Sであることを示した。後半部では、ab initio計算法を用い、数種類のウラニル錯体の振動数を評価しラマン分光などの実測結果と比較するとともにウラニルイオンの水和の影響について考察を行った。また、銀コロイド粒子へのウラニルイオンの吸着挙動の解析を行い、ラマン分光法の実験結果とも合わせて、内圏型での吸着の可能性が高くそのときの銀-ウラン原子間距離が3A○であると評価した。
福本 雅弘; 飯島 和毅; 牧野 鉄也; 林 晋一郎; 宮本 陽一; 中西 芳雄
PNC TN8410 96-055, 147 Pages, 1998/02
再処理施設から発生する低レベル放射性廃棄物を対象に、模擬廃棄物を用いた水熱固化試験を平成3年度から7年度にかけて実施した。本研究は、低レベル放射性廃棄物を減容性に優れ、所定の強度を有した安定な固化体とするために、固化母材を加えないか出来る限り少なくした水熱固化法の適用可能性を評価することを目的とする。試験は、 1)「廃シリカゲル」への適用を考えた、100mm
の固化体作製用水熱固化装置を用いた水熱ホットプレス法によるシリカゲルの固化試験、 2)「低レベル濃縮廃液核種去スラッジ」への適用を考えた、100mm及び30mmの固化体作製用水熱固化装置を用いた水熱ホットプレス法による模擬低レベル濃縮廃液核種除去スラッジの固化試験及び低レベル濃縮廃液核種除去スラッジの主要成分である酸化鉄(Fe2O3)及びヨウ化銀(AgI)を対象にHIP装置を用いた水熱HIP法にようる固化試験、 3)「廃ヨウ素フィルター」への適用を考えた、30mmの固化体作製用装置を用いた水熱ホットプレス法にようるAgX、AgZ、AgSの固化試験等を行った。 1)シリカゲルの水熱ホットプレス法による固化試験の結果、添加剤としてBa(OH)2が有効であり、減容係数は1.32、一軸圧縮強度は105kg/cm2であった。 2)模擬低レベル濃縮廃液核種除去スラッジの水熱ホットプレス法による固化試験の結果、可溶性成分(NaNO3、NaNO2)のほとんどを絞り出し水側に分離でき、ヨウ化銀の絞り出し水への移行割合は0.2wt%未満であった。模擬低レベル濃縮廃液核種除去スラッジの減容係数は3.3、一軸圧縮強度は1014kg/cm2であった。また、酸化鉄及びヨウ化銀の水熱HIP法による固化試験の結果、酸化鉄の場合減容係数は5.2(固化体のかさ密度は3.710
kg/m3)、ヨウ化銀の場合減容係数は1.4(固化体のかさ密度は4.910^3kg/m3)であった。 3)AgX、AgZ、AgSは、水のみ添加で水熱ホットプレス法により固化体を得られた。減容係数はそれぞれ3.08、1.78、2.03、一軸圧縮強度はそれぞれ944kg/cm2、208kg/cm2、533kg/cm2が得られた。AgXは水熱ホットプレス固化によって非晶質化した。
坂本 義昭; 妹尾 宗明
Radioact. Waste Manage. Environ. Restorat., 18, p.265 - 280, 1994/00
高レベル放射性廃棄物の地層処分においては、キャニスターやオーバーバックの腐食生成物が放射性核種を吸着することにより、重要な人工バリアとしての機能を示すことになる。本研究においては、これらの腐食生成物が変質する過程における放射性核種の再分配挙動を調べるため、非晶質水酸化鉄が結晶質の針鉄鉱に変質する場におけるSrの吸着実験を行った。またSrの吸着形態を逐次抽出法により調べた。その結果、Srの吸着率は水酸化鉄の結晶化に伴い低下したが、Srの一部が針鉄鉱中に取込まれることがわかった。更に、このSrの再分配挙動をモデル計算により解析した。
坂本 義昭; 大貫 敏彦; 妹尾 宗明
Radiochimica Acta, 66-67, p.285 - 289, 1994/00
高レベル廃棄物処分における多重バリアのうちキャニスター、オーバーパックは地下水の浸入により腐食するが、この腐食生成物への放射性核種の吸着はニアフィールドにおける核種の遅延効果の重要な要素の一つとなる。この腐食生成物は時間とともに脱水反応によりその形態が変化するが、この変化する条件下におけるTRU核種の吸着挙動は良く知られていない。本研究所では、水酸化鉄が針鉄鉱及び赤鉄鉱に変化する条件におけるNpの吸着挙動を調べた。また、Npの吸着形態を逐次抽出法によりしらべた。その結果、水酸化鉄に一旦吸着したNpは、水酸化鉄が変化するにつれ、イオン交換的に脱着される形態から、容易に脱着されない形態に変化することが明らかになった。
鈴木 篤之*; 長崎 晋也*
PNC TJ1602 92-001, 75 Pages, 1992/03
高レベル放射性廃棄物処分システムの性能評価を実施する場合、人工バリア中あるいは天然バリア中におけるアクチニド元素の移行挙動の把握が重要となる。近年、特にコロイドを形成したアクチニド元素の挙動の重要性が指摘されてきているが、その挙動に関する知見は十分には得られていない。本研究では、酸化性雰囲気のもと鉄真性コロイドおよびネプツニウム擬似コロイドの石英充填カラム内の移行挙動を検討した。その結果、コロイドの移行成分は、溶離液と同じ速度で移行する成分、遅延する成分、溶離液より速く移行する成分に分けられることがわかった。またそれぞれの移行メカニズムに関する定性的な解釈を加えることができた。
長田 和男*; 永野 哲志; 村岡 進
放射性廃棄物研究連絡会論文集 (VI), p.53 - 63, 1991/00
緩衝材である湿潤ベントナイト中での炭素鋼の測定および腐食生成物の分析を行った。40
Cでは、湿潤ベントナイト中での炭素鋼の腐食速度は、同温度の純水中の場合と比較して小さいが、95Cでは、ベントナイトに含まれる水が蒸発し、内部に隙間ができることにより、局部腐食が進み、腐食の程度が大きくなったためと考えられる。この局部腐食した部分をフーリエ変換赤外分光計で分析した結果、
-FeO(OH)(ゲーサイト)の他に
-FeO(OH)(レピドクロサイト)もできていることがわかった。また、色彩色差計により95C湿潤ベントナイト中の腐食生成物を分析の結果、-Fe
O
(ヘマタイト)の生成が確認できた。
住谷 秀一; 林 直美; 片桐 裕実; 成田 脩
PNC TN8430 91-001, 45 Pages, 1990/12
環境影響評価の観点から、環境試料中のSm-151及びPm-147の分析法を開発した。環境試料中のSm-151及びPm-147は、試料中または添加した安定Nbを分析回収率補正用キャリアーに用い、しゅう酸カルシュウム共沈、水酸化鉄共沈、鉱酸-メタノール系陰イオン交換法により精製した後、乳酸-水酸化ナトリウム溶液を溶離液とした高速液体クロマトグラフ装置を用い単離し、それぞれを液体シンチレーションカウンタで定量した。本分析法による検出下限値は、測定時間500分で約10mBq/サンプルである。本報告書は、安全管理部環境安全課における環境安全研究の一環として、これまで検討してきた「環境試料中Sm-151及びPm-147分析法の開発」について、その検討結果をとりまとめたものである。また、平成2年9月19日から9月21日までの3日間にわたり、英国マンチェスタ大学で開催された"6th International Symposium on Environmental Radiochemical Analysis;Royal Society of Chemistry"(第6回環境放射化学分析国際シンポジウム;王立化学協会主催)において発表した本研究報告内容についてもとりまとめた。
永井 崇之; 小林 秀和; 畠山 清司*; 佐藤 誠一*; 岡本 芳浩
no journal, ,
原子力機構では、高レベル放射性廃液のガラス固化処理プロセスに係る技術開発として、核分裂生成物である希土類酸化物や白金族化合物を模擬添加したホウケイ酸ガラスを対象に、放射光XAFS測定によるこれら元素の化学状態の調査を進めている。本研究では、CeOとともにガラス固化体に含まれる希土類酸化物又は酸化鉄をガラス原料に添加溶融させた試料を作製し、添加元素の種類等によるホウケイ酸ガラス中のCe原子価への影響を評価した結果、ガラス中に鉄が含まれることでCe(IV)がCe(III)に還元することを明らかにした。
永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*; 関 克巳*
no journal, ,
使用済核燃料再処理プロセスで発生した高レベル放射性廃液は、ガラス溶融炉内でホウケイ酸ガラス原料と溶融混合し、化学的に安定なガラス固化体に処理する。溶融炉の加熱は交流通電によるジュール熱を利用しており、溶存化学種の酸化還元反応が想定されることから、廃液に含まれる化学種の酸化還元挙動評価を進めている。本報では、模擬ガラス固化体試料のXAFS測定で複数の原子価の存在が確認されたCe(III/IV)及びFe(II/III)を対象に、溶融ガラス中における酸化還元挙動を評価し、溶融ガラス中でCe(IV)+Fe(II)
Ce(III)+Fe(III)交換反応が進行することを確認した。
